譯自原文
Thin-channel AlGaN/GaN/AlN double heterostructure HEMTs on AlN substrates via hot-wall MOCVD

原文作者

Minho Kim,^1,2, Alexis Papamichail,¹ Dat Q. Tran,^1,3 Plamen P. Paskov,¹ and Vanya Darakchieva^1,2,4

¹Center for III-Nitride Technology, C3NiT–Janzen, Department of Physics, Chemistry and Biology (IFM), LinkÖping University;

²Wallenberg Initiative Materials Science for Sustainability (WISE), IFM, LinkÖping University;

³Department of Electrical Engineering, Stanford University;

⁴Terahertz Materials Analysis Center and Competence Center for III-N Technology, C3NiT–JanzÈn, NanoLund and Solid State Physics, Lund University.

原文鏈接

https://doi.org/10.1063/5.0282836

項目支持方

瑞典瓦倫堡基金會（Knut and Alice Wallenberg Foundation）、瑞典國家創(chuàng)新局（VINNOVA）、瑞典瓦倫堡可持續(xù)材料科學倡議（WISE）、瑞典研究理事會（VR）、瑞典政府NanoLund戰(zhàn)略研究中心等

摘要

由于氮化鋁（AlN）材料的高熱導率與超寬帶隙特性，采用AlN單晶襯底生長的GaN高電子遷移率晶體管（HEMTs）在高功率、高頻應用場景中具有顯著優(yōu)勢。然而，AlN與GaN之間存在晶格失配，易引發(fā)柱狀生長問題，導致在AlN單晶襯底上制備高質量薄層GaN溝道層面臨挑戰(zhàn)。本研究開發(fā)了一種可控碳摻雜的兩步生長工藝，利用熱壁金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）技術，成功在AlN單晶襯底上實現(xiàn)了150 nm和50 nm厚GaN溝道層的完全融合生長。所制備的HEMT器件展現(xiàn)出國際領先的二維電子氣（2DEG）遷移率：150 nm厚溝道器件的遷移率達1805 cm²/V·s，50 nm厚溝道器件達1100 cm²/V·s。通過實驗測定各HEMT組件的熱導率并進行熱傳輸分析，結合技術計算機輔助設計（TCAD）電熱仿真，發(fā)現(xiàn)AlN單晶襯底器件的表面溫度較碳化硅（SiC）襯底同類器件降低19%。該結果充分證明了AlN同質外延生長在器件熱管理方面的顯著優(yōu)勢。

Al(Ga)N/GaN/AlN雙異質結（DH）高電子遷移率晶體管（HEMTs）因其在高功率與高頻器件應用中的顯著潛力而受到廣泛關注。該結構充分利用了氮化鋁（AlN）的獨特材料特性——寬禁帶寬度（6.1 eV）、高熱導率（340 W·m?¹·K?¹）以及顯著的壓電系數(shù)。相較于異質外延生長結構，基于AlGaN/GaN或AlGaN/AlGaN異質結的電子器件在AlN單晶襯底上外延生長時表現(xiàn)出更優(yōu)異的性能，這一性能提升主要源于器件中缺陷密度的顯著降低以及熱邊界電阻（TBR）的有效減小。近期，Kotani等學者報道了在AlN單晶襯底上生長AlGaN緩沖層的X波段AlGaN/GaN HEMT器件，在110 V工作電壓下實現(xiàn)了24.4 W/mm的卓越輸出功率密度，同時該器件還展現(xiàn)出增強的漏極電流特性與更高的擊穿電壓。然而，GaN溝道與AlN單晶襯底之間引入的AlGaN緩沖層會導致熱導率下降，對器件的整體熱管理性能產(chǎn)生不利影響。該技術限制可通過采用AlN緩沖層替代AlGaN緩沖層予以改善。研究顯示，采用分子束外延（MBE）技術在AlN單晶襯底上制備的AlN/GaN/AlN雙異質結場效應晶體管，在高頻與高壓應用領域已展現(xiàn)出重要的應用前景。

高性能HEMTs的實現(xiàn)依賴于具有低表面粗糙度與低缺陷密度的均勻GaN外延薄膜的生長。然而，由于GaN與AlN之間存在2.4%的晶格失配，在AlN單晶襯底上生長GaN溝道層面臨重大技術挑戰(zhàn)——該失配會導致GaN層產(chǎn)生壓應變。當薄膜厚度超過臨界值時，應變弛豫將主要通過彈性機制（如2D至3D生長模式轉變）或塑性形變機制（如位錯生成）發(fā)生。此外，相較于藍寶石等襯底，AlN表面具有更高的表面能，這將導致Ga吸附原子結合能升高、擴散長度縮短，并傾向于形成島狀形核結構。因此，在AlN單晶襯底上生長的GaN通常呈現(xiàn)柱狀晶粒結構、粗糙的表面形貌，并伴隨二維電子氣（2DEG）遷移率的降低。在工業(yè)化大規(guī)模應用場景中，金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）技術因其卓越的工藝兼容性與可擴展性，已成為HEMTs制備的首選方法。熱壁MOCVD作為該技術的先進改進方案，可顯著抑制垂直與水平方向的溫度梯度，從而實現(xiàn)對高質量AlN與GaN外延薄膜的生長，并支撐高性能AlGaN/GaN HEMTs的制備。如我們前期研究結果所示，穩(wěn)定的高溫環(huán)境（尤其在初始生長階段）是獲得高質量AlN薄膜的關鍵前提。本研究采用熱壁MOCVD技術在自支撐AlN單晶襯底上成功實現(xiàn)了均勻薄GaN溝道層的外延生長。通過設計并采用優(yōu)化的兩步溝道層生長工藝，我們制備了AlGaN/GaN/AlN雙異質結（DH）HEMTs器件，該器件不僅展現(xiàn)出當前最先進的二維電子氣遷移率特性，且與SiC襯底上生長的異質外延結構相比，其表面溫度顯著降低。

GaN與AlGaN/GaN/AlN雙異質結（DH）HEMTs結構采用水平熱壁金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）反應腔（VP508GFR，Aixtron）同步外延生長于（0001）晶向的AlN單晶襯底（15×15 mm²）與4H-SiC襯底（20×20 mm²）上。 襯底表面經(jīng)RCA標準清洗流程（RCA-1與RCA-2）處理以去除有機殘留物、顆粒污染物及金屬雜質。清洗后的襯底在MOCVD反應腔中于1340°C條件下經(jīng)氫氣氛圍進行退火與刻蝕預處理。外延生長過程在恒定氨氣（NH?）流量（2 l/min）條件下進行，氮氣與氫氣混合氣體作為載流氣體。氮源、鋁源及鎵源分別采用氨氣（NH?）、三甲基鋁（TMAl）及三甲基鎵（TMGa）。所有樣品的生長流程均始于1250°C條件下沉積的300 nm厚AlN緩沖層（V/III比值為1260）。頂部薄層GaN溝道層在1080°C條件下生長，通過調控TMGa流量與生長壓力以實現(xiàn)均勻全覆蓋的生長形貌與光滑表面結構。GaN層的生長參數(shù)詳見表I，該表同時列出了通過二次離子質譜（SIMS）測定的層間覆蓋度與碳雜質濃度數(shù)據(jù)。SIMS測試所用GaN層采用疊層結構，在每種生長條件下于AlN單晶襯底上獨立制備。圖1展示了恒定壓力100 mbar條件下（樣品S1–S4），不同TMGa流量所生長的GaN層掃描電子顯微鏡（SEM）形貌圖像。圖2呈現(xiàn)了恒定TMGa流量36 sccm條件下（樣品S5、S2與S6），以及優(yōu)化生長條件（50 mbar壓力與108 sccm TMGa流量，樣品S7）下生長的GaN層SEM圖像。其中樣品S1[圖1(a)與1(e)]代表了我們在SiC襯底上采用標準TMGa流量與壓力參數(shù)的生長條件。盡管該標準條件能為1 μm厚GaN層提供光滑表面形貌與優(yōu)異電學特性，但在AlN緩沖層上生長較薄的GaN溝道層時（樣品S1），則呈現(xiàn)出不完全覆蓋的孤立稀疏島狀結構——此為典型3D生長模式特征。該現(xiàn)象在SiC與AlN單晶襯底上均有觀測，可歸因于GaN在AlN單晶襯底上產(chǎn)生的壓應變及較低的Ga吸附原子遷移率。為實現(xiàn)最優(yōu)二維電子氣（2DEG）特性，獲得完全融合且表面光滑無坑洞的連續(xù)覆蓋層至關重要。通過增加形核密度與吸附原子遷移率可加速形核融合進程。通常，形核開始時的臨界尺寸與Ga過飽和度呈反比關系——因此，較高的過飽和度會降低初始二維形核的臨界尺寸，導致形核在襯底表面呈隨機離散分布。提升過飽和度的有效途徑之一是增加TMGa流量（即降低V/III比值，各樣品Ga過飽和度與V/III比值關系總結見補充材料圖S1）。較高的TMGa流量不僅促進吸附原子沉積，其過剩的未即時摻入Ga組分還會引發(fā)表面隨機沉積行為，進一步增加形核密度并加速生長速率。此外，TMGa流量的提升還能通過提供額外擴散通道，同步增強Ga與N吸附原子的遷移能力。如圖1(b)–1(d)與1(f)–1(h)所示（另見圖3及表I中樣品S2–S4的定量覆蓋度數(shù)據(jù)），TMGa流量增加確實促進了島狀結構的融合進程與層間覆蓋度的提升。另一種提升過飽和度的方法是提高生長壓力，但高壓環(huán)境會因邊界層厚度增加導致原子擴散受限，從而降低生長速率——該效應在樣品S5（200 mbar壓力，與相同TMGa流量36 sccm但100 mbar壓力下生長的樣品S2相比，分別對應SiC與AlN單晶襯底[圖2(a)、2(e)及2(b)、2(f)]）中表現(xiàn)為層間覆蓋度的顯著下降。當將壓力進一步降低至50 mbar并保持相同TMGa流量（樣品S6）時，融合進程得到增強，在AlN單晶襯底上實現(xiàn)了近乎完全融合的GaN層[圖2(c)、2(g)；另見圖3及表I]。低壓條件下減薄的邊界層厚度與高濃度Ga源的協(xié)同作用，促進了表面隨機沉積行為，其效果類似于提升TMGa流量所產(chǎn)生的影響[27]。最終，為實現(xiàn)完全覆蓋的生長目標，樣品S7在50 mbar壓力與108 sccm TMGa流量條件下生長，成功在兩種襯底上均獲得了優(yōu)化條件下完全融合的GaN溝道層[圖2(d)、2(h)及圖3]。

表I. 1080°C條件下生長于AlN與SiC襯底上的GaN層生長參數(shù)：TMGa流量、生長壓力（p）、V/III比值、生長速率，以及層間覆蓋度與碳雜質濃度[C]

圖1. 恒定壓力100 mbar條件下，采用300 nm厚AlN緩沖層時不同三甲基鎵（TMGa）流量生長的GaN層掃描電子顯微鏡（SEM）圖像：(a)與(e)為樣品S1（TMGa流量18 sccm）；(b)與(f)為樣品S2（TMGa流量36 sccm）；(c)與(g)為樣品S3（TMGa流量72 sccm）；(d)與(h)為樣品S4（TMGa流量108 sccm）。每組TMGa流量條件下，GaN層同步生長于SiC襯底（圖(a)–(d)）與AlN單晶襯底（圖(e)–(h)）。圖(a)中的5 μm比例尺適用于所有圖像。

圖2. 氮化鎵（GaN）層在氮化鋁（AlN）襯底上不同生長壓力與36 sccm三甲基鎵（TMGa）流量條件下生長的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像：(a)與(e)為樣品S5（生長壓力200 mbar）；(b)與(f)為100 mbar壓力條件；(c)與(g)為50 mbar壓力條件。優(yōu)化生長條件（50 mbar壓力與108 sccm TMGa流量）下的GaN層形貌展示于(d)與(h)。每組條件下，GaN層均同步生長于碳化硅（SiC）襯底[圖(a)–(d)]與氮化鋁（AlN）襯底[圖(e)–(h)]。圖(h)中的5 μm比例尺適用于所有圖像。

圖1至圖3的實驗結果表明：盡管GaN在AlN與SiC襯底表面均能發(fā)生形核，但AlN單晶襯底在所有生長條件下均表現(xiàn)出更優(yōu)異的GaN覆蓋度。 這一現(xiàn)象可能源于AlN（340 W·m?¹·K?¹）相較于SiC（280 W·m?¹·K?¹）更高的面外熱導率。AlN卓越的熱傳導特性可提升生長表面溫度，進而增強吸附原子遷移率，加速島狀結構的聚并進程。這種快速表面聚并行為不僅為高質量薄層GaN溝道的生長提供了有利條件，更為實現(xiàn)低漏電、高擊穿電壓及優(yōu)異熱穩(wěn)定性的HEMT器件奠定了材料基礎。除熱導率差異外，位錯密度與應變狀態(tài)對潤濕特性及形核動力學過程具有協(xié)同調控作用。我們近期的研究揭示：在GaN同質外延體系中，GaN襯底表面優(yōu)先形成2D形核中心；而在GaN/AlN/SiC模板上，由于化學勢與表面能的差異，應變誘導的3D形核中心占據(jù)主導地位。具有更高殘余應變與螺位錯密度的GaN模板，其表面能顯著高于本征GaN襯底，導致在相同過飽和度條件下形核速率顯著降低。針對本研究中的AlN/SiC體系，倒易空間映射分析證實300 nm厚AlN緩沖層已基本實現(xiàn)完全弛豫（詳見補充材料圖S2），因此可排除應變差異對AlN與SiC襯底間GaN覆蓋度差異的影響機制。相比之下，本征AlN單晶襯底的位錯密度顯著更低（10²–10? cm?²），而AlN/SiC復合襯底的位錯密度通常高達10?–10? cm?²（襯底相關特性參數(shù)總結見表S1）。終止于表面的螺位錯可作為吸附原子摻入的活性位點，誘發(fā)螺旋狀生長模式，這一機制使得GaN在AlN/SiC襯底上更傾向于呈現(xiàn)顯著的3D形核行為——該效應亦可能是導致AlN與AlN/SiC襯底間GaN覆蓋度差異加劇的重要因素。X射線搖擺曲線（XRC）分析表明：生長于AlN單晶襯底上的GaN層（002）晶面半高寬（FWHM）值始終處于更低水平，證實低螺位錯密度襯底有助于提升晶體結構質量；而（102）晶面FWHM值與SiC襯底相當，暗示橫向外延生長過程中伴隨晶格扭轉及刃型位錯的增殖現(xiàn)象。上述發(fā)現(xiàn)揭示GaN層的結構質量對生長條件具有高度依賴性，各晶面FWHM的詳細數(shù)值匯總于補充材料圖S3。實現(xiàn)完全融合的150 nm厚GaN層（樣品S7）的優(yōu)化生長條件需采用高TMGa流量與低壓強的組合策略（表I）。需要特別指出的是，高TMGa流量會因三甲基源中的有機鍵合效應促進碳雜質摻入。通過二次離子質譜（SIMS）對不同壓力與TMGa流量條件下生長的GaN層進行非故意雜質濃度分析，結果顯示硅（Si）與氧（O）雜質濃度在所有實驗條件下均低于5×10¹? cm?³。圖4系統(tǒng)展示了100 mbar（實心符號）與50 mbar（空心符號）條件下碳濃度[C]隨V/III比值及TMGa流量的變化規(guī)律（數(shù)據(jù)亦匯總于表I），優(yōu)化條件下碳濃度最終確定為3.3×10¹? cm?³。在GaN材料體系中，碳原子作為深能級受主缺陷，在高電場作用下會有效俘獲二維電子氣（2DEG）電子，從而在高漏壓工況下引發(fā)電流崩塌效應，導致溝道電導率與漏極電流顯著降低，并進一步劣化射頻器件性能。因此，將碳雜質水平降至最低對提升載流子遷移率與器件整體性能具有決定性意義。為應對這一技術挑戰(zhàn)，我們創(chuàng)新性地設計并采用兩步生長工藝，成功制備出表面平整且碳濃度極低的GaN溝道層：首先在條件L1（TMGa流量144 sccm、壓力50 mbar）下進行初始生長以確保完全覆蓋；隨后切換至條件S2進行后續(xù)生長。該優(yōu)化工藝最終實現(xiàn)了完全融合的150 nm厚GaN溝道層，其中頂部50 nm區(qū)域的碳濃度低至1.5×10¹? cm?³，為高性能HEMT器件的制備提供了關鍵材料基礎。

圖3. 樣品S1–S7在AlN與SiC襯底上生長的GaN層覆蓋度對比

圖4. 100 mbar（實心符號）與50 mbar（空心符號）壓力條件下生長的GaN層碳濃度[C]隨V/III比值（下橫軸）及TMGa流量（上橫軸）的變化關系

圖5展示了150 nm厚GaN溝道層的結構示意圖與原子力顯微鏡（AFM）表征圖像： 其中樣品采用條件S7生長（圖5(a)），另一樣品通過兩步工藝制備——首層于條件L1下生長，第二層于條件S2下生長（圖5(d)）。兩類結構在AlN與SiC襯底上均呈現(xiàn)相近的GaN表面形貌特征與均方根表面粗糙度（RMS）；然而，SiC襯底上生長的GaN展現(xiàn)出顯著低于AlN單晶襯底的RMS值。這一差異的潛在成因可能源于AlN單晶襯底沿[0001]晶向存在更大的非故意外偏切角（±0.5°）。一般而言，外延層表面特性受襯底微小傾斜角（vicinal angle）及其傾斜方向的調控，但本研究中觀察到的臺階團聚或鋸齒狀臺階形貌更可能歸因于高TMGa流量條件下引發(fā)的隨機沉積行為。盡管在AlN單晶襯底上生長的GaN溝道層其RMS粗糙度值高于SiC襯底（對比圖5(b)、5(e)與圖5(c)、5(f)），仍可觀察到一致的定向臺階流特征（圖5(c)、5(f)）。值得注意的是，該現(xiàn)象并非源自高質量AlN單晶襯底本身的固有特性，而是由SiC襯底與AlN緩沖層中的缺陷引發(fā)的臺階團聚效應所致。此外，AlN單晶襯底上較高的RMS值可能還與刃型位錯及晶格扭轉相關——在促進聚并生長條件下觀測到的更寬（102）晶面半高寬（FWHM）進一步佐證了該機制的合理性。

圖5. 兩種工藝條件下生長的150 nm厚GaN溝道層結構示意圖與原子力顯微鏡（AFM）圖像：(a)為采用條件S7生長的樣品示意圖，(d)為采用兩步工藝生長的樣品示意圖（首層生長條件為L1，第二層生長條件為S2）。對應同步生長于SiC襯底上的結構AFM圖像分別為(b)與(e)，生長于AlN單晶襯底上的結構AFM圖像分別為(c)與(f)。

我們采用300 nm厚AlN緩沖層，在SiC與AlN單晶襯底上同步外延生長了三類HEMT結構：

(i) 基于優(yōu)化條件S7生長的150 nm厚單層GaN溝道；

(ii) 通過兩步工藝（首層L1/第二層S2）制備的150 nm厚雙層GaN溝道；

(iii) 采用相同兩步工藝（首層L1/第二層S2）構建的50 nm厚雙層GaN溝道。

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